近期，首尔科技大学Joon Young Park和哈佛大学Philip Kim等携手在Nature Materials期刊上发表了题为「Double-sided van der Waals epitaxy of topological insulators across an atomically thin membrane」的最新论文。该团队设计了一种通过双面外延构建2D/2D/2D结构的方法，成功在原子薄石墨烯或六方氮化硼的上下表面上制备了外延对齐的拓扑绝缘体（Sb₂Te₃和Bi₂Se₃）。利用这一创新的分子束外延技术，研究人员显著提升了界面尖锐性和晶体质量，同时确保了晶体动量的保留。

研究背景

二维（2D）范德瓦尔斯（vdW）异质结构是由具有不同电子特性的材料构成的复合体系，因其广泛应用于量子器件、电子学和光学等领域而备受关注。与传统的三维（3D）块状材料相比，这类异质结构在原子级别实现了高晶体质量和外延对齐，并具有晶体动量保留的独特优势。然而，由于范德瓦尔斯相互作用较弱，这些材料在原子层间的生长受限，尤其是构建高质量的异质界面仍面临挑战。此外，传统分子束外延（MBE）方法中屏障材料选择受到化学兼容性和晶格常数匹配的限制，这进一步阻碍了隧道屏障高度和拓扑表面态（TSSs）之间耦合的优化。

研究内容

为了解决这一问题，首尔科技大学Joon Young Park和哈佛大学Philip Kim等携手设计了一种通过双面外延构建2D/2D/2D结构的方法，成功在原子薄石墨烯或六方氮化硼的上下表面上制备了外延对齐的拓扑绝缘体（Sb₂Te₃和Bi₂Se₃）。利用这一创新的分子束外延技术，研究人员显著提升了界面尖锐性和晶体质量，同时确保了晶体动量的保留。通过场角依赖的磁隧道谱研究，成功获取了螺旋狄拉克费米子在拓扑表面态朗道能级之间的共振隧穿现象，揭示了隧穿过程中能量、动量和自旋的共振行为。

图文导读

○ 实验首次在原子薄悬浮vdW膜（如石墨烯和六方氮化硼）两面上，通过分子束外延（MBE）技术实现了双面vdW外延生长，成功制备了外延对齐的拓扑绝缘体（TIs）Sb₂Te₃和Bi₂Se₃异质结构。这种双面外延生长解决了传统MBE中材料选择受限的问题，形成了具有原子级尖锐界面的高质量异质结。

○ 实验通通过制备同质和异质双面vdW拓扑绝缘体隧道结，研究利用场角相关磁隧道谱（magneto-tunnelling spectroscopy）首次揭示了拓扑表面态（TSSs）中的螺旋狄拉克费米子在vdW异质界面上的朗道能级（LLs）之间的共振隧穿现象。实验表明，隧穿过程中能量、动量和自旋均被保留，验证了界面处共振隧穿过程的选择规则。

○ 研究提出的双面vdW外延生长方法，区别于传统的远程外延模式，利用短程局部vdW相互作用实现了对上下外延层的结构性连接，并通过调节中间层的厚度和电子特性独立控制电子耦合。该方法提供了一种新型平台，可用于研究二维材料异质结构中的量子隧穿和拓扑效应，推动了高性能量子器件的开发。

图1 | 拓扑绝缘体topological insulator，TI/hBN (石墨烯)/TI垂直异质结构的双面范德瓦尔斯van der Waals，vdW外延生长。

图2 | 拓扑绝缘体TI/hBN (石墨烯)/TI双面vdW外延异质结构的结构特性。

图3 | 零磁场时，Bi₂Se₃/hBN/Sb₂Te₃异质结的隧穿谱。

图4 | Bi₂Se₃/2 ML hBN/Sb₂Te₃器件取决于磁场的隧道电导。

科学启迪

本研究通过构建由Bi₂Se₃和Sb₂Te₃两种拓扑绝缘体材料组成的超薄异质结构，揭示了拓扑表面态（TSS）间电子隧穿的选择规则，具有重要的科学启迪意义。首先，该研究证明了通过精确控制异质界面，可实现TSS间的能量、动量和自旋共振隧穿，为探索新型量子物理现象提供了实验基础。

其次，研究揭示了磁场方向对隧穿行为的显著影响，平行磁场能够通过调控电子的面内动量抑制共振隧穿，这一发现丰富了对朗道能级间隧穿机制的理解。此外，该体系中TSS的超短耦合距离超越了单一3D拓扑绝缘体的极限，为研究耦合TSS的物理特性提供了全新视角。这一双面范德瓦耳斯外延技术可推广至超导体和铁磁体等材料组合，可能催生新奇的量子现象和高性能电子器件，为拓扑量子计算和下一代量子器件的研发提供了重要启示与技术路径。

文章链接：

https://doi.org/10.1038/s41563-024-02079-5

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